L'origine degli Arboreti risale al trasferimento del Regio Istituto Superiore Forestale nell'Abbazia di Vallombrosa, dopo la vendita della tenuta di Paterno (originaria sede dell'Istituto). Vennero trasferiti anche circa duecento alberi, che formarono il primo nucleo degli arboreti attuali, impiantati a seguito di successive acquisizioni di terreni. Nel 1890 una piccola porzione dell'arboreto fu destinata ad orto botanico, mentre nel 1934 fu allestito il Museo Dendrologico. Oggi gli Arboreti sono gestiti dall'Istituto Sperimentale per la Selvicoltura di Arezzo.

La collezione di piante medicinali, prevalentemente formata da esemplari toscani e italiani, è utilizzata per scopi didattici e divulgativi. Le piante sono collocate nell'ex Orto Botanico dell'Istituto per la Selvicoltura; il nucleo originale risale al 2000, quando l'Orto fu recuperato dopo gli anni di abbandono seguiti al trasferimento dell'Istituto nella sede delle Cascine, nel 1914.

Gli arboreti sono formati da alberi e da arbusti caratteristici della flora dell'emisfero boreale (Nord America, Europa ed Asia). Le piante sono divise in sei arboreti, che occupano una superficie di circa 100.000 metri quadrati all'interno della Riserva Naturale di Vallombrosa. Tra questi, si segnala l'Arboreto di Masso del Diavolo, con piante della regione mediterranea.

Il Museo Dendrologico presenta legni, semi, porzioni di piante e una xiloteca delle specie presenti nell'Arboreto. I reperti sono prevalentemente conservati a secco, talvolta in liquido.