Fondato nel 1819 da Giovan Pietro Vieusseux nel palazzo Buondelmonti in piazza Santa Trinita, il "Gabinetto Scientifico e Letterario" divenne un punto di riferimento nel panorama della cultura italiana ottocentesca. Dotato di un ottimo servizio di lettura, che garantiva la disponibilità di un gran numero di periodici italiani e stranieri, fu subito arricchito di una fornita Biblioteca circolante.

Nel 1820 Vieusseux fondò «L'Antologia», periodico di impegno intellettuale e politico, poi soppresso da Leopoldo II nel 1833. Un'ampia sezione della rivista era dedicata alle scienze naturali, alla geografia e ai viaggi. Da segnalare la pubblicazione degli studi fisiologici di Edwards, le precise informazioni sull'attività della Società medico-chirurgica, l'inedito scritto di Antonio Cocchi su Asclepiade pubblicato nel 1824, e ancora i lavori di Volta, Matteucci, Paolo Savi, Raddi, Repetti, Inghirami, J. Graeberg di Hemso. Grande attenzione era data ai problemi agrari, con gli scritti di C. Ridolfi, F. Tartini Salvatici, G. Capponi, mentre dal 1823 veniva pubblicato un «bullettino scientifico» compilato da Gazzeri che informava sui lavori delle principali accademie italiane ed estere. Vieusseux fu anche editore di altri importanti giornali, tra cui il «Giornale Agrario Toscano» compilato da Raffaello Lambruschini, Cosimo Ridolfi e Lapo de' Ricci e pubblicato dal 1827. Nel 1824 Vieusseux, Giovanni Inghirami e Emanuele Repetti furono tra i fondatori della "Società toscana di geografia, statistica e storia naturale patria" e nel 1841 Vieusseux fu tra gli organizzatori della riunione fiorentina degli scienziati italiani.

La bellissima Biblioteca, che già nel 1837 superava i 12.000 volumi, vanta oggi un patrimonio di circa 300.000 monografie e 1800 periodici. Tra i fondi più significativi, il fondo Fiammetta Olschki (raccolta di libri di viaggio in Europa tra i secoli XVI e XIX, conservato presso il Centro Romantico), il fondo donato dall'ortopedico Pietro Palagi e la raccolta di pubblicazioni mediche appartenute al medico Giovanni Battista Roatta.

Il Gabinetto mantiene sostanzialmente immutato lo spirito e le finalità originarie. Nel corso della sua storia ha avuto varie sedi: Palazzo Buondelmonti (1819-1873); Palazzo Feroni (1873-1898); Palazzo in via Vecchietti (1898-1923); Palazzo di Parte Guelfa (1923-1939). Dal 1939 ha sede in Palazzo Strozzi. La costruzione di questo imponente edificio fu avviata nella seconda metà del Quattrocento per volere di Filippo Strozzi, che ne affidò il progetto a Benedetto da Maiano. Fu tuttavia Simone del Pollaiolo, detto il Cronaca, a realizzare al meglio le ambiziose aspirazioni dello Strozzi. Cenacolo di intellettuali, il Palazzo ospitò l'intera famiglia granducale in occasione di una riunione dei membri dell'Accademia della Crusca avvenuta nel 1652. Con il trasferimento a Roma della famiglia Strozzi, la prestigiosa residenza cessò la sua attività di rappresentanza verso la metà del secolo XIX, con la restaurazione dei Lorena. Il palazzo rimase di proprietà degli Strozzi fino al 1937 quando fu ceduto all'Istituto Nazionale delle Assicurazioni cui si deve il completo restauro. Oggi i suoi locali, oltre ad ospitare il Gabinetto Scientifico Letterario Viesseux, sono in parte destinati a mostre importanti e ad altre istituzioni, come l'Istituto di Studi sul Rinascimento, fondato nel 1937.