Nel 1756 Ximenes fondò, nel convento di San Giovannino, un piccolo osservatorio astronomico, il primo della città di Firenze. Alla morte dello scienziato (1786), seguendone la volontà testamentaria, furono istituite due cattedre, una di astronomia e una di idraulica che, rimaste attive fino alla metà dell'Ottocento, esprimevano bene la vastità degli interessi scientifici dello scienziato gesuita. Nel 1757 pubblicò un volume, Del vecchio e nuovo Gnomone fiorentino (Firenze, Stamperia Imperiale), nel quale produsse anche un interessante compendio della storia dell'astronomia in Toscana. Restaurò il grande gnomone della Cupola di Santa Maria del Fiore, che utilizzò per compiere una serie di rilevazioni astronomiche e fisiche di grande importanza, e installò la linea meridiana sul pavimento del transetto della Croce del Duomo.

Nella seconda metà del secolo XVIII, Ximenes diresse i lavori della Strada Regia Pistoiese che collegava il Granducato di Toscana con il Ducato di Modena. L'infrastruttura rappresentò una delle più ardite opere costruttive del Settecento in Toscana. Lungo il tracciato progettò due ponti sui torrenti Lima e Sestaione. A ricordo dell'imponente lavoro Ximenes eresse all'Abetone, antico confine fra il Granducato di Toscana e il Ducato di Modena, due piramidi, ancora oggi perfettamente conservate.

Per molti anni, Ximenes effettuò sopralluoghi e perizie nelle più significative zone paludose della Toscana. Studiò la situazione idrologica del lago di Massaciuccoli e quella del lago-padule di Bientina, dove costruì, lungo il corso del vecchio canale imperiale, le cateratte. Tuttavia ottenne il miglior risultato nella Maremma, nella zona del lago di Castiglione della Pescaia, dove propose un riassetto idraulico testimoniato dall'imponente Casa Rossa, nota poi come Casa Ximenes, oggi sede di un accattivante museo multimediale. Fu l'interprete della prima grande opera di bonifica idraulica della zona che mirava alla creazione di canali di raccolta per agevolare il deflusso delle acque del lago-padule in mare. Sempre a Castiglione realizzò anche un acquedotto, di cui rimangono ancora oggi tracce sparse nel territorio.